Фамилия Рембайло — одна из тех, где корень не бросается в глаза, а суффикс сразу указывает на географию. Окончание -ло (а точнее, суффикс -л- с окончанием -о) характерно для украинских и белорусских фамилий, образованных от глагольных основ. Это так называемые фамилии-прозвища, которые описывали человека через его действие или привычку: «Тягайло» (тот, кто тянет), «Ламайло» (тот, кто ломает), «Рембайло» — от глагола «рембать».

Глагол «рембать» в украинских и южнорусских говорах означает «резать», «кроить», «рубить», а также «чинить», «латать» (ср. с польским rąbać — рубить). В белорусском языке «рэмбаць» — то же самое: резать неровно, кромсать. Таким образом, Рембайло — это прозвище человека, который занимался резкой, рубкой, возможно, портного (кройщика) или плотника. Второе значение — «чинильщик», «лататель», что тоже указывает на ремесленника, который мог подновлять старые вещи.

Словообразовательная модель проста: основа глагола (ремба-) + суффикс действующего лица -л- + окончание -о. Такие прозвища в старой Украине и Беларуси часто становились фамилиями без дополнительных суффиксов, в отличие от великорусских, которые требовали -ов или -ин. Поэтому фамилия Рембайло почти наверняка имеет украинское или белорусское происхождение, а её носители — потомки ремесленников: портных, сапожников, плотников.

Встречаются варианты написания с «я» — Рямбайло (через «ять» или под влиянием аканья), но корень тот же. Спорных версий немного: связывать с личным именем Рем (редкое) или с тюркским «рем» (пятно) — натяжка, так как глагольная основа и суффикс дают чёткую славянскую картину. Фамилия не из самых частых, но устойчиво фиксируется на западе Украины (Волынь, Ровенщина) и в южной Беларуси. В России встречается реже, обычно как след переселения в XX веке.