Фамилия Сырмолаева — женская форма фамилии Сырмолаев, и её основа — мужское прозвище или имя Сырмолай. Словообразовательная модель здесь самая массовая для русских фамилий: суффикс -ев присоединяется к основе, оканчивающейся на мягкий согласный (в данном случае на -й, который перешёл в -ев). Но интереснее не суффикс, а корень: что такое «Сырмолай»?

На первый взгляд, фамилия кажется сложной, состоящей из двух частей: «сыр» и «молай». В русской ономастике известны фамилии, образованные от названий продуктов (Сыров, Сырников), но «Сырмолай» — не «сыр и масло». Скорее всего, перед нами искажённое или диалектное имя. Наиболее правдоподобная версия: Сырмолай — это народная, «просторечная» форма крестильного имени Ермолай (от греческого «вестник народа»). В русских говорах начальное «Е» часто переходило в «Ё» или «О», а в некоторых регионах — в «Ы» после твёрдых согласных. Звук «р» в имени Ермолай мог усилиться, и получилось что-то вроде «Ырмолай», которое затем записалось как «Сырмолай» (с протетическим «с» или под влиянием слова «сыр»). Такая трансформация — не редкость: фамилии Ермолаев и Ярмолаев широко распространены, а Сырмолаев — их более редкий диалектный вариант.

Менее вероятна, но возможна версия от тюркского корня. В тюркских языках есть слово «сыр» (в значении «тайна», «секрет») и имя Молай (уменьшительное от «мулла»). Тогда Сырмолай могло означать «тайный мулла» или «скрытный учёный». Однако для русской фамилии, бытующей преимущественно в центральных и поволжских областях, версия с искажением Ермолая выглядит убедительнее: она объясняет и суффикс, и типичную для русских фамилий модель образования от календарного имени.

География фамилии Сырмолаева неширокая. Встречается она в основном в Чувашии, Татарстане и соседних регионах Поволжья. Это косвенно подтверждает версию о диалектном происхождении: именно в зоне активного русско-тюркского языкового контакта имена искажались особенно сильно. Предки носителей фамилии в большинстве своём были крестьянами или мещанами, получившими фамилию по имени отца — Сырмолая, который в документах мог значиться и как Ермолай. Сословной элиты среди Сырмолаевых исторически не зафиксировано, что типично для фамилий, образованных от просторечных форм календарных имён.