Фамилия Сырунин — одна из тех, где прозвище-основа просматривается сразу, но её значение не лежит на поверхности. В основе лежит слово «сырой» или «сырь», но не в современном бытовом смысле (влажный, недожаренный), а в более древнем, диалектном. В северных и сибирских говорах «сырой» могло означать «суровый, необработанный, грубый», а также относиться к человеку неприветливому, угрюмому. Кроме того, в некоторых регионах «сыруном» называли того, кто ходит постоянно мокрым, в сырой одежде, или же, напротив, человека, который не прочь выпить сырой воды, — прозвище по бытовой привычке.

Модель образования типична для русских фамилий: суффикс -ин указывает на принадлежность. Сырунин — «сын или потомок Сыруна». То есть сначала возникло прозвище Сырун (человек с указанными выше качествами), а затем от него по отчеству закрепилась фамилия. Суффикс -ун в прозвищах был активным словообразователем: он давал ироничный или характеризующий оттенок (ср. Болтун, Молчун, Крикун). Сырун — тот, кого так прозвали за постоянство в каком-то качестве.

У фамилии есть любопытная параллель с однокоренными Сыров, Сыроежкин, Сыромятников. Но если Сыромятников указывает на ремесло (выделка сыромятной кожи), то Сырунин — это именно личное прозвище, а не профессиональное имя. Географически фамилия встречается в основном в центральных и северных областях России, особенно в Вологодской и Архангельской губерниях, где диалектное слово «сырой» в значении «суровый» было в ходу. В документах XVII–XVIII веков можно встретить крестьян и посадских людей с фамилией Сырунин, что говорит о её непривилегированном происхождении: это не дворянский род, а прозвище простого человека.

Словообразовательный разбор показывает, что фамилия не могла возникнуть из имени Сырун (такого календарного имени нет), а только из прозвищного ряда. Вариант написания с одной «н» (Сырунин, а не Сыруннин) — стандартная русская орфография для суффикса -ин. Версия о связи с сыром (молочным продуктом) маловероятна: для этого существовала бы форма Сыров или Сырников. Таким образом, Сырунин — это фамилия-характеристика, которая в исходном значении могла описывать либо сурового нрава человека, либо просто того, кто не боялся сырости.