Фамилия Поцурай — редкая и сразу привлекает внимание нехарактерным для русских фамилий окончанием. Если большинство фамилий заканчивается на -ов, -ин или -ский, то здесь мы видим финаль -ай, что почти всегда указывает на украинское, белорусское или польское происхождение. В русском языке такое окончание встречается в единичных случаях, чаще всего у фамилий, образованных от прозвищ или глагольных форм.

Скорее всего, в основе фамилии лежит украинский глагол «поцуратися» — то есть отстраниться, посторониться, уступить дорогу или избежать чего-то. В некоторых говорах «цуратися» означает «чуждаться», «гнушаться», «отрекаться». Таким образом, прозвище Поцурай могли дать человеку, который держался особняком, сторонился людей, был нелюдимым или, наоборот, уступчивым и тихим. Глагольная форма на -ай (Поцурай) — это повелительное наклонение, что характерно для многих украинских фамилий: Непийвода, Покуй, Гуляй. В таких фамилиях застыла команда, совет или характеристика поведения.

Вторая версия, менее вероятная, но возможная: связь с диалектным словом «цура» — так в некоторых регионах называли чурку, обрубок дерева. Тогда Поцурай могло означать «тот, кто работает с деревом» или «коренастый, плотный человек». Однако глагольная модель образования убедительнее: фамилий, образованных от существительного с суффиксом -ай, в украинской ономастике почти нет.

Географически фамилия Поцурай встречается в основном в западных и центральных областях Украины, а также среди потомков украинских переселенцев в России и Беларуси. В дореволюционных документах она почти не фиксируется, что говорит о её позднем закреплении или о том, что носители были из крестьянского сословия, не имевшего наследственных фамилий до XIX века.

Если сравнивать с однокоренными фамилиями, то наиболее известна Цуркан (молдавского и украинского происхождения), а также Цурко, Цуриков. Поцурай стоит особняком — в ней слышится и глагольная динамика, и редкая для славянских фамилий звуковая форма.