Фамилия Шармолаева — довольно редкая, и её происхождение не лежит на поверхности. Скорее всего, она образована от мужского имени или прозвища Шармолай. В основе лежит сложная конструкция, характерная для тюркских языков: «шар» (или «шарм») и «молай». Первая часть может восходить к арабскому «шарм» — «стыд, скромность», либо к персидскому «шар» — «город, страна». Вторая часть, «молай», — это искаженное «мулла» или «молла» (духовное лицо, ученый). Таким образом, Шармолай — это либо «скромный мулла», либо «городской мулла», но точнее — прозвище, данное человеку, который внешне или по поведению напоминал такого религиозного деятеля, но с оттенком иронии или уважения.

Суффикс «-ева» указывает на принадлежность: Шармолаева — жена или дочь Шармолая. Такая модель образования — от имени отца с помощью притяжательного суффикса — типична для русских фамилий, но основа здесь иноязычная. Это говорит о том, что предок носителя фамилии, скорее всего, был крещен или перешел в православие, но сохранил в качестве родового имени тюркское или арабо-персидское прозвище. Географически фамилия встречается в регионах с сильным тюркским влиянием: в Поволжье (Татарстан, Башкирия), на Урале и в Оренбуржье.

Интересно, что в русском языке фамилия могла подвергнуться «опрощению»: исходное «Шармоллаев» (с двойным «л») со временем превратилось в «Шармолаев», что упростило произношение. Встречается и вариант написания с одной «л» — Шармолаев (мужская форма), что подтверждает эту версию. В дореволюционных метрических книгах фамилию могли записывать по-разному: Шармолаев, Шармалаев, Шармуллаев — путаница в гласных типична для устной передачи тюркских имен.

Сословно предки Шармолаевых скорее всего были крестьянами или мещанами. Дворянских родов с такой фамилией не зафиксировано, что типично для поздних «семейных прозвищ», которые закрепились в XVIII–XIX веках у нерусского населения после крещения. Фамилия не имеет отношения к русскому слову «шарм» — это случайное звуковое совпадение.