Фамилия Шермолаев — редкий случай, когда за привычным русским суффиксом -ев скрывается нерусская, скорее всего, тюркская основа. Вопреки возможному желанию увидеть здесь корень «шерсть» или «молот», этимология лежит в другом языковом поле. Фамилия образована от личного имени или прозвища Шермолай, которое представляет собой народную, «обрусевшую» форму тюркского имени Шермухаммед или Шермулла. Первая часть «шер» в тюркских языках означает «лев» — распространённый компонент в мусульманских именах (ср. Шер-хан, Шерали). Вторая часть — это искажённое «Мулла» (духовное звание) или «Мухаммед». Таким образом, исходное имя могло означать «лев веры» или «лев Мухаммеда».

Словообразовательная модель проста: к основе Шермолай добавили типичный русский патронимический суффикс -ев, указывающий на принадлежность («чей?»). Шермолаев — буквально «сын Шермолая». Суффикс -ев, а не -ов, появился из-за мягкого конечного согласного основы (-ай). Такая адаптация иноязычных имён через добавление русских окончаний — массовое явление XVI–XVIII веков, особенно в среде служилых татар и башкир, переходивших на русскую службу и принимавших православие.

Географически фамилия тяготеет к Поволжью и Приуралью. Наибольшая плотность носителей Шермолаевых исторически фиксируется в бывших Казанской, Уфимской и Оренбургской губерниях. Это косвенно подтверждает связь с татаро-башкирской средой. Встречаются Шермолаевы и среди мордвы, что объясняется длительными контактами финно-угорских народов с тюркским населением региона.

В русском просторечии имя Шермолай могло переосмысляться по созвучию: «шерсть» + «молоть» — но это народная этимология, не имеющая отношения к реальному происхождению. Никакого ремесла, связанного с шерстью или помолом, в основе фамилии нет. Предки Шермолаевых, скорее всего, были служилыми людьми (мурзами, толмачами, детьми боярскими) или крестьянами-старообрядцами, сохранившими фамилию после крещения.

Фамилия не получила широкого распространения за пределами Урало-Поволжья, поэтому в дореволюционных дворянских родословных книгах она почти не встречается. В советское время носители фамилии фиксировались в Башкирии, Татарстане, а также в Челябинской и Оренбургской областях.