Фамилия Калимун — редкий случай в русском ономастиконе, и её разбор стоит начать не с корня, а с суффикса. Окончание -ун в русских фамилиях встречается нечасто. Обычно оно указывает на прозвище, образованное от глагола с помощью этого суффикса: болтун, крикун, говорун. Соответственно, основа «Калим-» может восходить к глаголу «калить» (в старом значении — «нагревать, раскалять») или к диалектному слову «калима» — так в некоторых говорах называли сварливого, придирчивого человека, либо того, кто «калит» (дразнит, задирает). В таком случае Калимун — прозвище человека с непростым, «горячим» характером, которое затем закрепилось как фамилия.

Вторая, более очевидная версия ведет к тюркским корням. В татарском, башкирском и других тюркских языках распространено имя Калим (от арабского «калим» — «говорящий», «оратор»). Прибавление русского суффикса -ун к восточному имени — явление нетипичное, но возможное при русификации: фамилию могли дать по отцу, которого звали Калим, а суффикс -ун в некоторых регионах (например, на Урале или в Поволжье) использовали как уменьшительно-пренебрежительный или просто как фамильный формант, аналогичный -ин. Правдоподобность этой версии подкрепляется тем, что фамилия Калимун встречается в среде татар и башкир, хотя и крайне редко.

Географически фамилия тяготеет к Урало-Поволжскому региону, где веками жили рядом русские и тюркские народы. Если предки Калимунов были крещёными татарами или башкирами, фамилия могла возникнуть при переходе в православие: священник записывал новообращённого по имени отца, но с русским суффиксальным оформлением. Если же фамилия исконно русская — её носителем был человек с прозвищем Калимун, то есть «задира» или «горячий парень», и жил он, скорее всего, в южнорусских или уральских говорах.

Сравнение с однокоренными фамилиями (Калимов, Калимович, Калиманов) показывает, что Калимун — самый редкий вариант. В отличие от «Калимов», где суффикс -ов стандартен для русской патронимии, -ун выбивается из ряда, что делает фамилию ценной для историков языка: она сохранила архаичную или диалектную модель словообразования, почти исчезнувшую в XX веке.