Фамилия Мусурчак — редкий случай, когда за основу взято не имя, не ремесло и не внешность, а, скорее всего, прозвище, связанное с особенностями почерка или манерой письма. В её основе лежит глагол «мусурчать» или «мусуркать», который в южнорусских и украинских говорах означал «плохо, неразборчиво писать», «царапать», «чиркать». Человека, который писал коряво, с помарками, могли прозвать Мусурчаком — то есть «тем, кто мусурчит». Суффикс -ак (в форме -чак) в славянских фамилиях часто придаёт прозвищный, даже несколько пренебрежительный оттенок, указывая на носителя характерного действия.

Географически фамилия тяготеет к западу и юго-западу бывшей Российской империи — современной Украине, Молдове и прилегающим областям России. Встречается она и у румын, где слово «musur» имеет схожее значение — «пятно», «грязь», что лишь усиливает версию о прозвище, данном за небрежность или неаккуратность в работе с текстом. В польском языке есть близкое «musurzyć» — «пачкать», «марать», что указывает на общеславянский корень с семантикой нечистоты или небрежности.

Вторая, менее вероятная версия возводит фамилию к тюркскому слову «мусур» (мусульманин), но она слаба: суффикс -чак нехарактерен для тюркских фамилий в русской среде, а прозвище по вере обычно давали в форме «Мусульманин» или «Басурман». Скорее всего, перед нами именно бытовое, «писарское» прозвище, которое закрепилось за родом, где кто-то из предков служил писарем, дьячком или сельским грамотеем, но не отличался каллиграфией.

Фамилия недворянская, крестьянского или мещанского происхождения. Встречается в метрических книгах Подольской и Херсонской губерний XIX века, а также среди казачьих родов Кубани. Интересно, что написание могло варьироваться: в старых документах встречаются формы «Мусурчак» и «Мусурчаков» — последняя уже по русской модели с суффиксом -ов, что говорит о постепенной русификации фамилии.