Фамилия Толлю — редкий случай, когда географический корень почти наверняка перевешивает любые другие версии. Это не русская фамилия в привычном понимании, а скорее онемеченная или ошведизированная форма, которая попала в Россию через Прибалтику и Финляндию.

Основа фамилии — топоним Толль (Toll, Tolly) или Толле. В Северной Германии и Скандинавии такие названия встречаются нередко. Самая известная историческая фигура с этой фамилией — граф Карл Фёдорович Толь (1777–1842), начальник штаба русской армии при Кутузове. Его род происходил из вестфальского дворянства, а фамилия писалась как von Toll. В русской традиции она закрепилась в форме Толь, но вариант Толлю — это, скорее всего, родительный или дательный падеж от немецкого Toll (Tollu — «из рода Толлей»), который в какой-то момент стал восприниматься как именительный. Подобное застывание падежных форм — характерная черта для фамилий немецкого и шведского происхождения, попавших в русскую среду.

Суффикса -ю в русской словообразовательной модели нет. Фамилия не образована от прозвища или имени с помощью типичного русского суффикса. Это целиком заимствованная основа, адаптированная на слух. В Швеции и Финляндии встречается фамилия Töll, а также Tollu — как фамилия, зафиксированная в приходах шведскоязычного побережья. В России носители фамилии Толлю — это почти всегда потомки остзейских немцев, шведов или финнов, переселившихся в Петербургскую и Выборгскую губернии в XVIII–XIX веках.

Есть и другая, менее вероятная версия: фамилия могла возникнуть из финского прозвища Tollo (простак, глуповатый человек). Но учитывая, что в дворянских и офицерских списках Российской империи фамилия Толлю встречается именно в среде остзейцев, топонимическое объяснение выглядит убедительнее. В любом случае, перед нами фамилия, которая не имеет славянских корней и говорит о североевропейском или немецком происхождении предка.