Фамилия Барбулей — редкий случай, когда географический и языковой след почти наверняка ведёт не в великорусские губернии, а на запад или юго-запад бывшей Российской империи. Сама форма фамилии — с конечным -ей — нехарактерна для русского словообразования. В русских фамилиях суффиксы -ев, -ов, -ин, -ский встречаются постоянно, а вот окончание -ей чаще сигнализирует о польском, украинском, белорусском или румынском влиянии.

Основа фамилии — «барбул» или «барбула». Скорее всего, она восходит к румынскому (молдавскому) слову «bărbul» или «bărbuleţ» — уменьшительному от «barbă» (борода). То есть Барбулей — это «бородач» или «человек с бородкой». Такое прозвище могли дать мужчине с заметной, возможно, окладистой или, наоборот, маленькой и аккуратной бородой. В молдавской и румынской ономастике фамилии с корнем «barb-» (Барбу, Барбулеску, Бэрбулеску) очень распространены; Барбулей — их более редкая, возможно, украинизированная или русифицированная форма.

Вторая версия, менее вероятная, но возможная: связь с греческим «βάρβαρος» (варвар) через тюркское или балканское посредничество. Однако для фамилии Барбулей такая этимология выглядит натянутой — слово «варвар» в славянских языках дало бы формы вроде Варваров или Барбаров, а не Барбулей.

Географически фамилия тяготеет к Бессарабии, Подолью, Буковине — территориям, где веками пересекались молдавский, украинский и польский языки. Носители фамилии Барбулей с высокой вероятностью были крестьянами или мещанами из этих мест. Суффикс -ей в украинской и белорусской традиции иногда оформлял фамилии от прозвищ на -ула (Барбула → Барбулей), указывая на принадлежность: «сын Барбулы» или «человек Барбулы». Таким образом, предок нынешних Барбулеев мог быть просто бородатым человеком из молдавского или украинского села, чьё прозвище закрепилось за его потомками.

В современной России фамилия встречается редко, что подтверждает её локальное происхождение. В документах XIX века её могли записывать по-разному: Барбулей, Барбулий, Барбуля — из-за неустойчивости устной передачи. Единого написания тогда не было, и это нормально для фамилий, возникших не в канцелярии, а в живой речи.