Фамилия Болундо — редкая и необычная для русского слуха, и её происхождение вызывает вопросы в первую очередь из-за финали «-о», которая нехарактерна для традиционных русских фамилий. Скорее всего, перед нами фамилия неславянского корня, адаптированная в русской среде. Самый вероятный источник — итальянский или испанский язык, где слово «bolundo» или близкое к нему могло быть прозвищем. В итальянских диалектах, например, «bolondo» иногда связывают с глаголом «bollire» (кипеть) или с шумным, взрывным характером человека — этакого «кипятка» или «буяна». В испанском языке существует схожее «bolundo» как вариант слова «redondo» (круглый), но с искажением, что могло указывать на полноту или округлые черты лица.

Если же предположить, что фамилия прошла через русскую адаптацию, то её могли принести в Россию переселенцы — греки, итальянцы или даже южные славяне (например, болгары или сербы, где окончание «-о» в фамилиях встречается чаще). В русских говорах фамилии на «-о» обычно не склоняются и часто указывают на украинское или белорусское происхождение, но для «Болундо» это маловероятно: в этих языках нет корня «болунд-» с очевидным значением. Спорной можно считать версию о связи с тюркским «болун» (пленник, раб) — она слишком натянута, так как суффикс «-до» не тюркский.

Словообразовательно фамилия не вписывается в типичные русские модели на «-ов», «-ин» или «-ский». Это говорит о том, что предки носителя фамилии, вероятно, не были крестьянами центральной России, а принадлежали к более мобильным группам — например, к иностранным специалистам, купцам или военным, осевшим в империи. В дореволюционных источниках фамилия почти не встречается, что подтверждает её редкость. Сегодня носители Болундо живут в основном в крупных городах, и их генеалогия, скорее всего, уходит корнями в XIX век, когда в Россию приезжали мастера из Италии или Испании.