Фамилия Грыцун — характерный пример южнорусской и украинской модели фамилий, образованных с помощью суффикса -ун. Этот суффикс в восточнославянской антропонимии указывал на деятеля, носителя яркого признака или прозвища, часто с оттенком просторечия. Если сравнить с однокоренными фамилиями Грыць, Грыценко, Грыцюк, то именно суффикс -ун выделяет Грыцун как прозвищную форму, закрепившуюся в качестве фамилии.

Основа фамилии — личное имя Грыць, которое является народной, разговорной формой канонического имени Григорий (от греческого «грегорео» — бодрствую, не сплю). В украинской и белорусской традиции имя Григорий часто трансформировалось в Гриць, Грыць, откуда и пошли многочисленные фамилии. «Грыцун» в таком случае — это «сын Грыця» или, что вероятнее, человек, которого в быту называли по отцу или по собственному прозвищу Грыцун.

Впрочем, не исключена и вторая, более редкая версия: прямая связь с глаголом «грызть». В диалектах слово «грыцун» могло означать того, кто постоянно жует, грызет семечки или что-то твёрдое, либо, в переносном смысле, сварливого, придирчивого человека. Однако эта версия менее правдоподобна, так как для прозвищ от глагола «грызть» в восточнославянских языках типичнее суффиксы -ло (грызло) или -ак (грызак). Первая версия — от имени — опирается на массовость такой модели.

Географически фамилия Грыцун тяготеет к западным и центральным областям Украины, а также к прилегающим южнорусским регионам (Белгородская, Курская области), где распространены украинские говоры и фамилии на -ун. Встречается она нечасто, что говорит о её локальном происхождении — скорее всего, от одного родового гнезда.

Социально носители фамилии Грыцун относились к крестьянскому или казачьему сословию. Фамилии на -ун в среде крестьян и казаков фиксировались как патронимы или прозвища, которые затем закреплялись за целым родом. Никаких документальных свидетельств о дворянском происхождении этой фамилии нет, так что предки, скорее всего, были простыми людьми, чья фамилия возникла в бытовом общении.