Фамилия Каролюнис — редкий случай в русском ономастиконе, и её происхождение ведёт не в славянскую, а в балтийскую языковую среду. Это литовская или жемайтийская фамилия, образованная от мужского имени Каролюс — местной формы христианского имени Карл. Суффикс -ис указывает на литовское происхождение: в литовском языке он типичен для фамилий, обозначающих принадлежность или происхождение (ср. Буткус, Паулаускас). Таким образом, Каролюнис буквально означает «сын (или потомок) Каролюса», то есть Карла.

Само имя Карл пришло в Литву через польское или немецкое влияние — в Великом княжестве Литовском оно было распространено среди шляхты и горожан, особенно после христианизации региона в XIV–XV веках. Интересно, что в литовской традиции фамилии на -ис часто закреплялись за крестьянами и мелкими землевладельцами, а не за высшей знатью, которая использовала двучленные польские фамилии. Поэтому предок носителя фамилии Каролюнис, скорее всего, был свободным крестьянином или ремесленником, а его имя-прозвище со временем стало родовым.

В русском контексте фамилия Каролюнис встречается крайне редко — её носители, вероятно, потомки литовцев или белорусов, переселившихся в центральные губернии России в XIX — начале XX века. В метрических книгах и переписях она могла записываться с искажениями: Каролюн, Каролюнисов, а иногда и как Карлов — из-за попыток русифицировать окончание. Единственное, что можно сказать с уверенностью: это не славянская фамилия, и её корень не связан с русским «кара» или «карать», как иногда ошибочно думают.