Фамилия Натолоко звучит непривычно для русского уха, и это не случайно: она не вписывается в типичные модели на -ов, -ин или -ский. Её происхождение, скорее всего, украинское или южнорусское, и разгадка кроется в глаголе «толочь» и приставке «на-».

Основа фамилии — диалектное слово «натолок» или «натолочь». В южных говорах так могли называть человека, который занимался толчением зерна в ступе, приготовлением крупы или муки кустарным способом. Это не просто крестьянин, а, возможно, работник на крупорушке или мельнице, выполнявший самую тяжелую и монотонную часть работы. По другой версии, прозвище Натолок давали человеку с тяжелым, «толкущим» характером — тому, кто постоянно повторяет одно и то же или «толчет воду в ступе», то есть говорит попусту.

Словообразовательная модель фамилии — застывшая форма глагола в прошедшем времени (ср. Непейвода, Умойсягрязь). Фамилия Натолоко — это, по сути, «Натолок» с типичным украинским окончанием -о, которое в безударной позиции нередко заменяло -а. В украинском языке форма «натолок» означает «намял, надавил» или «натолок (зерна)». Таким образом, фамилия образована не от имени, а от прозвища по действию, что характерно для казацкой и крестьянской среды Запорожья и Слобожанщины.

Географически фамилия редкая и локальная. Основные следы ведут в центральную Украину и на Кубань, куда переселялись запорожские казаки. В дореволюционных метрических книгах Натолоко встречается в Полтавской и Харьковской губерниях, реже — в Воронежской. Дворянских родов с такой фамилией не было: это стопроцентно крестьянская или казачья фамилия, что подтверждает её «ремесленный» корень.

Сравнение с однокоренными фамилиями (Толокно, Толкач, Толченов) показывает, что Натолоко стоит особняком: у неё нет суффикса принадлежности, она не говорит «чей-то сын», а прямо называет человека по занятию. Это делает её ценной для историков быта: по одной фамилии можно восстановить забытое ремесло ручного толчения зерна, которое в XIX веке почти вытеснили промышленные мельницы.