Фамилия Валий чаще всего — профессиональное прозвище, которое закрепилось за родом занятий. В украинском языке слово «валiй» означает «сукновал», то есть мастера, который изготавливал шерстяную валяную ткань — сукно. Так что предок носителя этой фамилии, скорее всего, был ремесленником, работавшим с шерстью.

Менее распространённый вариант происхождения — от имени Валя с помощью украинского притяжательного суффикса -ий. В таком случае фамилию Валий получил сын Вали, то есть «тот, кто принадлежит Вале». Само имя Валя — это уменьшительная форма от полных имён Валент, Валентин, Валерий, Валерьян или Валерин.

Существует и третья, наименее правдоподобная версия, которая связывает прозвище Валий с глаголами «валить» или «валять». У этих глаголов много значений: от «сбивать шерсть в плотный материал для войлока или обуви» до «холостить скот», «заставлять упасть» или «катать по земле». Сторонники этой гипотезы считают, что прозвище могли дать человеку, который занимался холощением скота, валкой деревьев или изготовлением валяной обуви, а то и просто тому, кто любил подолгу лежать или спать. Однако первая, «ремесленная» версия выглядит убедительнее: она конкретна и опирается на прямое значение слова, которое в украинском языке закрепилось именно за профессией сукновала.