Фамилия Вольфайн — редкий случай в русском ономастиконе. Её основа — немецкое слово Wolf («волк»), а вторая часть -fain, скорее всего, восходит к немецкому fein — «тонкий», «изящный», «чистый». Таким образом, буквальное значение фамилии — «тонкий волк» или «чистый волк». Это не перевод прозвища, а искусственное сложение двух немецких корней, что встречается в фамилиях, возникших в среде немецких колонистов в России.

Вероятнее всего, фамилия Вольфайн — ашкеназская, еврейская. Вторая половина XIX века в Российской империи была временем массового присвоения фамилий еврейскому населению. Немецкий язык был языком администрации и образования у евреев Восточной Европы, поэтому многие фамилии составляли из немецких слов, часто поэтично или символично. «Вольф» — один из самых популярных компонентов еврейских фамилий (ср. Вольфсон, Вольфович), а добавление «файн» могло быть попыткой сделать фамилию благозвучной и отличительной. Не исключено, что предок носителя фамилии был человеком невысокого роста или хрупкого телосложения, и прозвище «тонкий волк» закрепилось как ироничное или описательное.

Словообразовательная модель здесь не типична для русских фамилий: отсутствуют суффиксы -ов, -ин, -ский. Фамилия представляет собой чистое сложение основ, что выдаёт её искусственное, канцелярское происхождение. В русском языке такие фамилии обычно не склоняются: «я знаю Вольфайн», «поговорил с Вольфайн». Встречается она крайне редко, в основном в записях XIX — начала XX века на территории черты оседлости (Украина, Белоруссия, южные губернии).

Географически фамилия Вольфайн не привязана к одному региону: единичные носители встречались в Киевской, Подольской и Волынской губерниях. В современной России фамилия почти исчезла или стала единичной, чаще встречается в Израиле и США среди потомков эмигрантов. Если вы носите эту фамилию, скорее всего, ваши предки были еврейскими мещанами или ремесленниками, жившими в местечках западных губерний, и получили фамилию в середине XIX века по решению местного раввината или казённой палаты.