Фамилия Буолай — редкий случай в русской ономастике, и её происхождение неочевидно. В первую очередь бросается в глаза нехарактерное для славянских фамилий окончание «-ай». Такое завершение встречается у фамилий тюркского, финно-угорского или балтийского происхождения, либо у искусственных, книжных образований.

Наиболее вероятная версия — фамилия восходит к литовскому или латышскому корню. В литовском языке есть слово «buolas» (или «buolis») — «товарищ», «приятель», а также «būti» — «быть». Суффикс «-ай» в балтийских языках часто образует фамилии от прозвищ или личных имён. Таким образом, Буолай могло означать «сын товарища» или просто «приятель». Это прозвище мог получить общительный, дружелюбный человек.

Вторая версия, менее вероятная, связывает фамилию с тюркскими языками. В некоторых тюркских наречиях «буол» означает «быть», «становиться», а «-ай» — уменьшительно-ласкательный суффикс или часть имени. Однако для тюркских фамилий в русской традиции более типичны окончания «-ов», «-ев», «-ин», поэтому эта гипотеза слабее. Возможно, фамилия могла возникнуть в среде крещёных татар или башкир, но массового распространения не получила.

Третья, совсем экзотическая гипотеза — искусственное происхождение. В XIX веке семинаристы иногда образовывали фамилии от латинских или греческих слов. «Buola» по-латыни — нечто вроде «воля» (от «volo»), но это натяжка. Скорее всего, перед нами балтийский след, оставшийся в западных губерниях Российской империи (современные Литва, Латвия, северо-запад Беларуси). Носители фамилии Буолай — потомки выходцев из этих регионов, возможно, литовских крестьян или мелкопоместной шляхты, чья фамилия со временем обрусела в написании, но сохранила исходную форму.

Словообразовательная модель проста: основа «Буол-» + суффикс «-ай», образующий фамилию без дополнительных русских патронимических суффиксов. Это делает фамилию несклоняемой в мужском роде (Иван Буолай) и склоняемой в женском (Анна Буолай). Встречаемость фамилии крайне низкая, что подтверждает её локальный, необщерусский характер.