Фамилия Шарлаи — редкий случай, когда географический корень почти очевиден, а вот внутриязыковое объяснение упирается в глухую стену. Скорее всего, перед нами фамилия венгерского происхождения, и указывает она на выходца из конкретного места. В Венгрии есть несколько населённых пунктов с названием Шарла (Sárla), Шарлаи (Sarlai) или похожими — суффикс -и в венгерских фамилиях как раз и работает как указатель на место: «из Шарлы», «шарлайский». Носитель такой фамилии мог быть переселенцем из этих земель, попавшим в русскоязычную среду, где окончание закрепилось без изменений.

Русская словообразовательная модель здесь не работает — в славянских фамилиях нет суффикса -аи, который бы регулярно образовывал фамилии от имён или прозвищ. Если бы корень был славянским, мы бы увидели Шарлов, Шарлин или Шарлаков. Но окончание -и наводит на мысль о другой традиции: в венгерском языке фамилии на -и — это вторая по распространённости группа после фамилий на окончание -и (по сути, тот же суффикс прилагательного). Так что Шарлаи стоит в одном ряду с такими фамилиями, как Мольнар (мельник) или Ковач (кузнец), но с топонимическим корнем.

Менее вероятная, но возможная версия — искусственное происхождение. В XIX веке, когда еврейскому населению Австро-Венгрии предписали взять фамилии, чиновники могли образовать Шарлаи от названия местечка или от женского имени Шарлотта (в венгерском произношении — Шарлотта). Однако для такой версии нет прямых подтверждений, и она уступает топонимической по простоте и логике.

В русском контексте фамилия Шарлаи остаётся крайне редкой. Её носители, скорее всего, потомки венгерских или австрийских переселенцев, которые обрусели, но сохранили фамилию в исходном написании. Встретить её можно в южных регионах России и на Северном Кавказе, куда в разное время переселялись выходцы из Венгрии, но массовой географии у фамилии нет.