Фамилия Арнольди — это не типичная русская фамилия, а скорее «окаменевшая» форма западноевропейского отчества. Её основа — мужское имя Арнольд, которое пришло к нам из германских языков. Древнегерманское Arnwald складывается из двух корней: arn — «орёл» и wald — «правитель, владыка». Таким образом, имя Арнольд в буквальном переводе значит «властитель, подобный орлу» или «орлиный правитель».

В русском языке фамилия закрепилась с помощью типичного для дворянских и инородческих родов окончания -и. Такая модель образования (основа + -и) характерна для фамилий польского, украинского и немецко-балтийского происхождения. В России фамилию Арнольди могли получить обрусевшие немцы, выходцы из Прибалтики или представители духовенства, получившие «искусственную» семинарскую фамилию по имени святого (хотя святого Арнольда в православных святцах нет, в западнорусских землях такое встречалось).

Существует также гипотеза, что у ашкеназских евреев имя Арнольд иногда использовалось как светский вариант библейского имени Аарон. Однако эта версия менее правдоподобна: фонетическое сходство здесь случайное, а в основе фамилии всё же лежит германский, а не семитский корень.

Самый известный носитель фамилии в русской культуре — Александр Иванович Арнольди (1817–1898), генерал от инфантерии, участник Кавказской войны и автор военно-исторических записок. Его случай хорошо иллюстрирует социальный контекст: фамилия Арнольди в Российской империи чаще всего принадлежала потомственным военным, чиновникам и дворянам немецкого происхождения, которые к XIX веку уже полностью обрусели.