Фамилия Шкарлий — редкая и морфологически прозрачная, но с неочевидной основой. Её ядро — корень «шкар-», который в славянских языках встречается нечасто и почти всегда указывает на профессию или внешний признак. Суффикс «-лий» — типичный для украинских, молдавских и южнорусских фамилий, образованных от прозвищ: он передаёт значение «тот, кто связан с чем-то» или «обладатель качества». Ударение, скорее всего, падает на последний слог: Шкарли́й.

Самая вероятная версия происхождения — профессиональное прозвище. В украинском и польском языках есть слово «шкарпа» (рваная обувь, опорок), а в некоторых говорах «шкар» или «шкара» означало кожуру, кору, грубую кожицу. Отсюда «шкарлий» могло означать человека, который занимается выделкой кож, чинит старую обувь или работает с грубыми материалами. Такое прозвище могли дать сапожнику, кожевнику или просто неряшливому человеку, ходившему в рваной обуви. В пользу этой гипотезы говорит то, что в украинской ономастике (исследованиях Ю. Редько) подобные модели — Шкарбан, Шкарупа, Шкарлат — действительно связывают с ремёслами и бытовыми прозвищами.

Вторая, менее распространённая версия — топонимическая. На юге Украины и в Молдове встречаются населённые пункты с корнем «шкар-», например, село Шкарівка. В таком случае фамилия могла образоваться от названия местности: «Шкарлий» — выходец из Шкарівки или Шкар. Однако эта версия слабее, потому что суффикс «-лий» нехарактерен для типичных топонимических фамилий (обычно используются -ский, -ов, -ин). Скорее всего, первичным было прозвище, а уже потом оно закрепилось как фамилия.

Географически фамилия Шкарлий тяготеет к западу и югу Украины, а также к Молдове. В России она встречается редко, в основном в Краснодарском крае и Ростовской области — регионах, куда переселялись украинцы и молдаване. Это подтверждает, что фамилия сформировалась в зоне украинско-молдавского языкового контакта.

Фамилия недворянская, скорее всего, крестьянская или мещанская. Носители Шкарлий — потомки ремесленников или сельских жителей, получивших фамилию по прозвищу, которое дали за род занятий или внешний вид. Сейчас это одна из тех редких фамилий, по которой можно проследить путь предков: от кожевенной мастерской или сапожной лавки на юге Украины до современных городов.