Фамилия Смолиус — редкий случай в русском ономастиконе, и её происхождение не лежит на поверхности. Самое вероятное объяснение — это латинизированная или полонизированная форма фамилии Смолин или Смолов. В XVII–XIX веках, особенно на территориях, входивших в Речь Посполитую (Белоруссия, Украина, западные губернии России), при записи фамилий в церковные и административные книги нередко придавали им «учёный» вид на латинский манер. Суффикс -ус (как в фамилиях Бобрус, Козловский — Козловский-ус) служил маркером шляхетского или мещанского происхождения, но мог и просто исказить фамилию при переписи.

Основа «смол» отсылает к прозвищу Смола. В древнерусском языке «смола» — не только древесная смола, но и переносное значение: назойливый, прилипчивый человек, либо тот, кто занимался смолокурением или дёгтеварением. Смолокуры были востребованы на Руси: смолой смолили лодки, избы, телеги. Так что предок Смолиусов мог быть ремесленником-смоловаром. Менее вероятна, но возможна связь с литовским smilus (смуглый, чернолицый) — на северо-западе империи фамилии с корнем «смол» иногда пересекались с балтскими влияниями.

География фамилии сегодня разрозненна: Смолиусы встречаются в России, Беларуси, на Украине, реже в Польше и Литве. В дореволюционных метрических книгах эта фамилия фиксировалась преимущественно у православных и католиков, что подтверждает её бытовое, а не дворянское происхождение. Дворянские роды с таким окончанием (например, Бобрус) обычно имели герб и документированную историю, но для Смолиуса таких подтверждений нет — скорее всего, это вариант народной фамилии, записанной «по-учёному».