Фамилия Смалиус — редкий случай в русском ономастиконе. Вместо привычного суффикса -ов или -ин мы видим латинизированное окончание -ус, которое в России чаще всего встречается в фамилиях духовного сословия. Именно эта особенность — ключ к происхождению.

В XVIII–XIX веках семинарии и академии массово «переделывали» бытовые фамилии учеников на латинский манер. Исходная форма — скорее всего, Смаль или Смалий. Основа могла быть прозвищем от украинского или польского «смалий» — тот, кто смалит, то есть смолит, обжигает щетину на туше животного, или же выкуривает смолу. Такое прозвище давали смолокуру, свинопасу или мяснику, занимавшемуся опалкой туш.

Есть и другая, менее вероятная версия: связь с древнегреческим «смалис» — мелкое долото, резец. Но для русского быта это слишком книжно, и вряд ли крестьянина или ремесленника назвали бы греческим инструментом. Семинарская переделка из Смаль — версия рабочая и логичная: фамилия Смалиус значит «Смальев», но по-учёному, по-латыни.

Географически фамилия тяготеет к западнорусским и малороссийским губерниям. В «Списках воспитанников духовных семинарий» XIX века можно встретить Смалиусов в Киевской, Подольской и Волынской губерниях. Носители — почти наверняка потомки священников или церковнослужителей, получивших фамилию при поступлении в бурсу. Других ветвей, например дворянских или купеческих, по этой фамилии в источниках не прослеживается — слишком узкая и книжная модель образования.