Фамилия Кроллау звучит для русского уха непривычно, и это не случайно: её происхождение ведёт нас к германским корням. Встречаются две основные версии, и обе имеют право на существование.

Первая связывает фамилию с германским корнем krol, что означает «вьющийся». В таком случае прозвище Кроллау могли дать человеку с кудрявыми волосами — приметная внешняя черта часто становилась основой для фамилий. Вторая версия возводит Кроллау к имени Ролло (Rollo), которое, в свою очередь, восходит к древнегерманскому слову hrōd — «слава» или «победа». Здесь фамилия оказывается не описанием внешности, а отсылкой к личному имени, популярному в средневековой Европе.

Сама фамилия образована с помощью характерного немецкого суффикса -au, который нередко встречается в топонимических фамилиях (сравните с названиями городов и местностей). Однако в случае с Кроллау суффикс мог выполнять роль уменьшительного или патронимического окончания, указывая на принадлежность к роду человека по прозвищу Кролль или Ролло. В русском языке фамилия сохранила своё оригинальное написание, что говорит о её сравнительно позднем появлении или о том, что носители долгое время сохраняли связи с немецкоязычной средой.

Словообразовательная модель здесь проста: основа (Kroll или Rollo) + суффикс -au. Подобные фамилии встречаются в основном у потомков немецких колонистов, переселившихся в Российскую империю в XVIII–XIX веках, особенно в Поволжье и Причерноморье. Так что, скорее всего, предки носителей фамилии Кроллау были выходцами из германских земель, и их фамилия либо описывала внешность родоначальника, либо восходила к его личному имени.