Фамилия Пулай — один из тех редких случаев, когда за простым и коротким звучанием стоит сразу несколько возможных историй, и выбрать главную непросто. Скорее всего, её основа — не славянское слово, а тюркское или финно-угорское прозвище. Если разбирать по модели, то перед нами фамилия без типичного русского суффикса (-ов, -ин, -ский). Такая «голая» форма (Пулай, а не Пулаев) часто указывает на позднее закрепление прозвища в качестве фамилии, особенно в южных и восточных регионах бывшей Российской империи.

Самая вероятная версия отсылает к тюркскому корню «пула» или «була» — «сталь», «булат». В этом случае Пулай — прозвище мастера-оружейника, кузнеца или просто сильного, твёрдого человека. У тюркских народов «Булат» — распространённое личное имя, и его вариант «Пулай» мог даваться ребёнку как пожелание несгибаемости. Вторая версия, менее очевидная, но тоже имеющая право на существование, — связь с марийским или удмуртским словом «пула» — «рябина». Тогда прозвище могло относиться к человеку, жившему у рябиновой рощи, или быть тотемным именем.

Географически фамилия Пулай встречается нечасто, но очаги её бытования — юг России (Краснодарский край, Ростовская область), а также Поволжье и Приуралье. Это совпадает с зонами активных контактов славянского населения с тюрками и финно-уграми. Встречаются Пулаи и среди крымских татар, что укрепляет версию о тюркском происхождении.

Спорным остаётся вопрос ударения. Если оно падает на последний слог (Пула́й), это типично для тюркских заимствований. Если на первый (Пу́лай) — больше похоже на финно-угорскую адаптацию. В любом случае, носитель фамилии Пулай может с высокой долей вероятности считать, что его предок получил прозвище либо за мастерство в работе с металлом, либо как обладатель крепкого, «стального» характера.