Фамилия Смулько напрямую связана с прозвищем Смуль, которое и стало её основой. Суффикс -ко в данном случае — типичный для украинской, белорусской и южнорусской традиции уменьшительно-ласкательный или «сыновий» формант. Проще говоря, Смулько — это «маленький Смуль» или, что вероятнее, «сын Смуля». Такая модель образования фамилий была массовой в XVI–XVII веках, когда прозвище отца автоматически переходило к детям, обрастая семейным окончанием.

Корень прозвища вызывает споры, и здесь есть две основные версии. Первая отсылает к чешскому слову smula — «смола». Если принять эту гипотезу, то основатель рода занимался смолокурением — добычей смолы и дёгтя, важным промыслом в лесных районах. Но у того же чешского слова есть и переносное значение — «неудача», «невезение». В этом случае прозвище Смуль могло играть охранительную роль: родители нарекали ребёнка «неудачником», чтобы отвести от него настоящие беды и сглаз. Подобная практика — давать детям имена с негативным смыслом — была широко распространена у славян.

Вторая гипотеза ведёт происхождение от сербского глагола «смучати се», то есть «ходить на лыжах», «кататься». Тогда Смуль — прозвище человека, который много передвигался, возможно, охотника или гонца. Эта версия выглядит менее убедительной: сербская лексика редко проникала в северные и восточные регионы, где фамилия Смулько встречается чаще. Скорее всего, перед нами либо смолокур, либо человек с «обережным» именем.

Интересно, что фамилия не получила распространения в центральной России, а закрепилась в западных и юго-западных землях — на Украине, в Беларуси и в приграничных с ними областях. Это косвенно подтверждает западнославянское происхождение корня: чешское влияние на украинскую и белорусскую лексику исторически было сильнее, чем на великорусскую. Со временем прозвище Смуль, которое изначально прикреплялось к наследственному имени для различения людей в быту, полностью вытеснило его и из повседневного общения, и из официальных документов, закрепившись как фамилия в третьем поколении.