Фамилия Бабунь — редкий пример, когда в основе лежит не имя и не профессия, а тёплое, почти домашнее прозвище. Её ядро — слово «баба» в значении «пожилая женщина, бабушка». Но фамилия образована не напрямую, а через ласкательный суффикс -унь: баб-унь. У славян такое обращение носило общий характер — так ласково называли любую пожилую женщину, а не только родную бабку. Скорее всего, подобную фамилию получил воспитанник бабушки или её любимец: ребёнок, который рос при ней, ходил за ней хвостиком и слыл «бабуниным».

Суффикс -унь в русских фамилиях встречается нечасто. Он характерен скорее для украинской и белорусской традиции, где уменьшительно-ласкательные формы имён и прозвищ часто становились основой для фамилий без дополнительных суффиксов (как, например, Капунь, Марунь, Горбунь). Поэтому фамилия Бабунь с высокой вероятностью имеет западнорусские или малороссийские корни. В центральных и северных областях России её бы, скорее всего, «обрубили» до Бабунин или Бабушкин, добавив типичный русский суффикс принадлежности.

С точки зрения словообразовательной модели, фамилия Бабунь стоит в ряду так называемых «усечённых» фамилий, которые застыли в форме прозвища. Она не склоняется по падежам как притяжательное прилагательное (как Бабунин), а остаётся неизменяемым существительным. Это дополнительный аргумент в пользу её позднего закрепления — возможно, уже в XIX веке, когда фамилии фиксировали в документах без переработки в стандартную форму на -ов/-ин.

Встретить фамилию Бабунь можно преимущественно в южных и западных регионах бывшей Российской империи: на Украине, в Белоруссии, а также в южнорусских областях (Курская, Воронежская губернии). В переписях XIX века носители этой фамилии чаще всего числились крестьянами или мещанами, что подтверждает её народное, недворянское происхождение. Никакого отношения к знатным родам или иностранным заимствованиям фамилия не имеет.