Фамилия Брылунов — один из тех случаев, когда за привычным суффиксом -ов скрывается неочевидное прозвище. Слово «брылун» в русских говорах не зафиксировано в словарях литературного языка, но его легко восстановить по корню «брыл-». В диалектах «брыла» — это губа, особенно отвислая или толстая нижняя губа. Отсюда «брыластый» — губастый, а «брылун» — человек с такой приметной чертой. Прозвище давали по внешности: крупные, надутые или выпяченные губы бросались в глаза и легко закреплялись в качестве уличного имени.

Словообразовательная модель проста: основа «брылун» плюс притяжательный суффикс -ов, то есть «сын Брылуна». Такие фамилии от прозвищ на -ун (говорун, молчун, крикун) в русском языке не редкость, но Брылунов встречается заметно реже однокоренных Брылов, Брылин или Брылкин. Сравнение с ними показывает, что «брылун» — более экспрессивная форма: суффикс -ун обычно придаёт прозвищу оттенок постоянного свойства или склонности (ср. «ворчун», «драчун»). Вероятно, Брылуном называли не просто человека с губами, а того, кто имел привычку их надувать или кривить — то есть капризного, обидчивого или брезгливого.

География фамилии неширокая, но устойчивая: по данным современных переписей, Брылуновы чаще всего встречаются в южных областях России — в Воронежской, Ростовской, Волгоградской, а также на Кубани. Это совпадает с ареалом диалектного слова «брыла»: оно активно бытует именно в южнорусских и украинских говорах. В украинском языке «брила» означает «губа» напрямую, так что прозвище могло возникнуть и на стыке языковых влияний.

Есть и другая, менее вероятная версия: связь с глаголом «брылить» — в некоторых говорах так говорят о небрежной, размашистой речи, о болтовне. Тогда Брылун — болтун, пустомеля. Но эта гипотеза слабее: глагол редок, а внешняя примета — более типичная основа для прозвища в крестьянской среде, где фамилия и закрепилась.

Сословно Брылуновы, судя по всему, были крестьянами или однодворцами — в документах XVIII–XIX веков эта фамилия не встречается среди дворянских родов. Писалась она всегда единообразно: через «ы» в корне и с одним «н» — Брылунов, а не Брыллунов или Брилунов. Вариант с «и» (Брилунов) возможен в украинской или белорусской среде, но в русской традиции форма закрепилась именно через «ы».