Фамилия Буслаев чаще всего происходит от древнерусского имени Буслай, которое было обиходной формой славянского имени Богуслав (Буслав). В буквальном переводе оно означало «тот, кто славит Бога». Такая модель — усечение первой части двусоставного имени — обычна для древнерусской ономастики: от Богуслава закономерно получили Буслава, а затем и Буслая. Суффикс -ев типичен для образования русских фамилий от основ на -й, поэтому форма Буслаев не вызывает вопросов.

Однако с течением времени имя Буслай обросло иными смыслами. Решающую роль здесь сыграл былинный герой Василий Буслаев — удалой новгородский молодец, буян и забияка, не признающий авторитетов. Благодаря широкой известности былин имя Буслай стало ассоциироваться не с благочестием, а с разгульным нравом. В северно-русских говорах прозвище Буслай закрепилось за грубым, невежественным человеком или озорником. Тем не менее, первичным и наиболее достоверным остаётся церковное происхождение имени, а прозвищное значение — вторичное, возникшее под влиянием фольклора.

Среди носителей фамилии выделяется Фёдор Иванович Буслаев (1818–1897) — крупнейший филолог, искусствовед, академик Петербургской Академии наук. Он оставил фундаментальные труды по истории русского языка, древнерусской литературе, устному народному творчеству и иконописи, и его работы до сих пор остаются обязательными для специалистов.