Фамилия Буслаевы в своей основе имеет имя или прозвище Буслай. Точное происхождение этого слова спорно, и лингвисты предлагают несколько версий. Согласно одной из них, Буслай — это народная форма древнерусского имени Буслав, которое, в свою очередь, восходит к Богуслав (от «Бог» и «слава»). Если эта версия верна, то исходный смысл фамилии — «тот, кто славит Бога», что роднит её с фамилиями Богданов, Богословский и другими.

Однако есть и другая, прозвищная версия. Благодаря новгородской былине о Василии Буслаеве, имя стало нарицательным. В народном сознании «буслай» — это гуляка, удалец, разбитной человек, не признающий авторитетов. В северно-русских говорах у этого прозвища был и более резкий оттенок: грубый, невежественный озорник. Какая из версий верна для конкретной семьи, сегодня сказать невозможно: фамилия могла возникнуть и как патроним (по имени), и как прозвище по характеру.

Словообразовательная модель проста и типична: суффикс -ев указывает на принадлежность («чей?» — Буслаев, то есть сын Буслая). Фамилия относится к числу старых русских фамилий, сформировавшихся в среде крестьянства и посадских людей. Встречается она повсеместно, но чаще в северных и центральных областях России, что косвенно подтверждает связь с былинным сюжетом, локализованным в Новгороде.