Фамилия Покусай — редкий случай, когда прозвище перешло в фамилию почти без изменений, без типичных фамильных суффиксов. В русской ономастике такие формы называют «застывшими»: основа стала фамилией напрямую, минуя присоединение -ов, -ев или -ин. Это сразу указывает на украинское или южнорусское происхождение, где подобные бессуффиксные фамилии встречаются чаще, чем на севере.

Корень фамилии — глагол «кусать» с приставкой «по-». В прямом смысле «покусать» означает нанести укусы. Но прозвище Покусай вряд ли связано с тем, что человек кого-то искусал. Скорее, это ироничное или обидное прозвище для того, кто был искусан — например, человек со следами укусов на лице или теле, либо тот, кто часто страдал от укусов насекомых или животных. В диалектах могло быть и переносное значение: «покусай» — задира, который лезет в драку, «кусается».

Версия, что фамилия образована от мирского имени-оберега, тоже имеет право на существование. В древности родители могли назвать ребёнка Покусаем, чтобы отвадить от него злые силы: мол, такого уже покусали, нечисть обойдёт стороной. Однако такая гипотеза слабее прозвищной — обережные имена обычно были более нейтральными (Некрас, Нелюб), а Покусай слишком конкретен и негативен.

Географически фамилия тяготеет к Украине и югу России. Встречается в Черкасской, Киевской и Харьковской областях, а также в Краснодарском крае. Носителей мало, фамилия нечастотна. В дореволюционных переписях её почти не фиксировали — вероятно, она оставалась в крестьянской среде, не поднимаясь в дворянские или купеческие сословия.

Интересно, что фамилия Покусай — не единственная в своём роде. Есть однокоренные Покусаев, Покусалов, Кусаев. Но именно форма без суффикса сохранила прямую связь с прозвищем и звучит как команда или призыв. Это делает её заметной даже на фоне других редких фамилий.