Фамилия Булойко — характерный пример украинской модели фамилий на -ко, которая в XVII–XIX веках была особенно распространена на Левобережной Украине, в Поднепровье и на Слобожанщине. Суффикс -ко (в русской передаче часто -ойко) в украинской ономастике выполнял роль уменьшительности или принадлежности: от прозвища или имени образовывали фамилию, которая буквально значила «сын такого-то» или «маленький, молодой» носитель исходного прозвища. Так что Булойко — это «сын или потомок Булого».

Сложность в том, что основа «бул-» в украинском языке не имеет однозначного толкования. Самое прямое объяснение — от прилагательного «булий», то есть «серый» или «сивый» (обычно о масти лошади или скота). В говорах «булий» могло означать и «светлый, белёсый», и «мутный, тусклый». Если предок получил прозвище Булий за цвет волос или за то, что держал серого коня или вола, то фамилия Булойко — типичное «прозвищное» образование: по внешнему признаку или по занятию.

Есть и более редкая версия, связывающая основу с диалектным глаголом «булити» — «реветь, мычать» (о скотине) или, в переносном смысле, «громко плакать, кричать». Тогда Булий — человек с громким голосом или крикливый, что тоже давало повод для прозвища. Эта гипотеза менее вероятна, потому что фамилии от таких глаголов в украинском чаще образуются через суффикс -ай (Булай), а не через -ий.

В письменных источниках фамилия встречается с XIX века в Полтавской, Черниговской и Харьковской губерниях. Судя по географии, носители Булойко — потомки казацкой старшины или свободных крестьян, а не крепостных: на Правобережье Украины и в Белоруссии фамилия почти не фиксируется. Белорусская версия (от «булы» — «клубни картофеля») маловероятна, так как в белорусском языке суффикс -ойко не характерен, а в украинском — один из самых частых.

Таким образом, фамилия Булойко — украинская, образованная от прозвища Булый (серый, сивый) по модели «сын Булого». Предки, скорее всего, были казаками или крестьянами из центральной и восточной Украины, а прозвище указывало либо на внешность (светлые волосы), либо на масть домашнего скота.