Фамилия Грималовы происходит от прозвища Грималый. Его связали с украинским глаголом «гримати» — «сильно стучать, ударять, создавать громкие звуки». Человека с таким прозвищем могли выделять за звонкий голос или шумный нрав. У того же глагола есть переносное значение — «ругать, упрекать»; отсюда вторая версия: прозвище отражало строгость или властность.

Фамилия образована по модели, типичной для украинских и южнорусских земель: прозвище на -ый (Грималый) дало основу для фамилии на -ов (Грималов). Суффикс -ов указывает на принадлежность: «сын Грималого». Со временем форма закрепилась за потомками как наследственное имя.

Грималовы — пример фамилии, в основе которой не крестильное имя, а бытовое прозвище. Такие прозвища часто заменяли официальные имена в повседневной жизни, особенно в среде казачества и крестьянства. Точное время появления фамилии установить сложно: процесс мог идти в разных регионах независимо. Для окончательных выводов нужны генеалогические изыскания — метрические книги, ревизские сказки, данные переписей.