Фамилия Базилей — редкий пример, когда прозвище или имя перешло в наследственное именование почти без изменений, сохранив исходный звуковой облик. Основа здесь — личное имя Василий в одной из его западнорусских или украинских форм. В белорусском и украинском языках имя Василий нередко произносили и писали как Базиль (через «а» под влиянием польского Bazyli или церковного Basileus). Суффикс -ей указывает на то, что перед нами не просто разговорный вариант имени, а его полная, несколько архаичная форма. Таким образом, Базилей — это «сын Базиля» или, что точнее, сам человек, носивший имя Базилей в качестве прозвища или обиходного имени.

Словообразовательная модель фамилии проста: она не имеет типичного для русских фамилий суффикса принадлежности (-ов, -ин). Фамилия застыла в форме именительного падежа. Это характерно для украинских, польских и белорусских фамилий, образованных от имён без дополнительного оформления: Базилей, Стецей, Миколей. Такая модель говорит о том, что предок носителя фамилии, скорее всего, жил на территории, где господствовали западнорусские или польские ономастические традиции — в современной Беларуси, на западе Украины или в приграничных районах Польши.

Корень фамилии восходит к греческому basileus — «царь», «владыка». Имя Василий (и его форма Базиль) было одним из самых популярных в православном и католическом мире, но фамилия Базилей встречается крайне редко. В отличие от массовых Васильевых или Базилевичей, эта форма избежала канцелярской унификации и сохранила локальный, почти деревенский оттенок. Появление фамилии можно отнести к XVII–XVIII векам, когда крестьяне и мещане закрепляли за собой прозвища по отцу, и если отца звали Базилем, то его дети могли стать Базилеями.

Споров о происхождении здесь почти нет. Версия о том, что фамилия могла произойти от названия растения базилик, маловероятна: в славянских языках это слово закрепилось позже и в фамилиях почти не дало форм на -ей. Также нет оснований связывать её с еврейскими фамилиями на -лей (вроде Базилевский) — это другая модель. Самая правдоподобная версия — народная форма крестильного имени, которая в силу редкости не попала в массовые переписи и осталась фамилией единичных родов.