Фамилия Григорой — редкий случай, когда окончание не типовое для русской фамилии, а само слово выглядит как застывшая форма. Если не вглядываться, можно решить, что это вариант фамилии Григоров, но потерявшаяся буква «в» тут ни при чём. Скорее всего, перед нами не русская, а молдавская или румынская фамилия, где -ой — не суффикс, а артикль определённой формы. В молдавском языке Grigoroi означает «Григорий» в именительном падеже с постпозитивным артиклем — то есть буквально «тот самый Григорий». Такая модель характерна для фамилий, образованных напрямую от личного имени без дополнительных суффиксов: Ион — Ионой, Василе — Василой, Георге — Георгой. Григорой, соответственно, — «Григорий» в той же грамматической конструкции.

В русском контексте фамилия Григорой могла появиться у выходцев из Бессарабии или Молдавии, которые переселились в центральные губернии или на Кубань. При переписи окончание могли записать на слух, не меняя формы. Встречается она и у украинцев — иногда как вариант фамилии Григора, где -ой выполняет роль украинского окончания в родительном или местном падеже, но это менее вероятно.

Основа фамилии — каноническое имя Григорий (от греческого «григорео» — бодрствующий). В молдавской традиции имя Григоре (Grigore) было распространено не меньше, чем в русской, поэтому носителей фамилии Григорой стоит искать прежде всего среди потомков крестьян и мещан из исторической области Молдова. Сословного барьера фамилия не создавала: её могли носить и священники (Григорий — частое монашеское имя), и крестьяне, и ремесленники.

С точки зрения словообразования, это редкий для русского уха тип, который не вписывается в привычные схемы на -ов/-ев или -ин. Если бы фамилия была образована в русской среде, она звучала бы как Григоров или Григорьев. А Григорой — яркая примета юго-западного влияния, сохранившая архаичную грамматическую форму имени в качестве родового прозвания.