Фамилия Гримайо — случай, когда русская по форме фамилия хранит в основе нерусское слово. Её ядро — прозвище или имя Гримай, которое, скорее всего, восходит к французскому grimace — «гримаса» или итальянскому grima — «морщина, ужимка». В русском языке слово «гримаса» закрепилось через западное посредничество в XVIII–XIX веках, но фамилия, вероятно, старше: её могли принести с собой иностранные специалисты (архитекторы, врачи, военные) на службе у московских царей, или же так прозвали коренного жителя за привычку кривить лицо.

Суффикс -о в фамилии Гримайо — нестандартный для русского словообразования. В типичных русских фамилиях такое окончание встречается редко и почти всегда указывает на украинское или белорусское происхождение (сравните: Палай, Шевченко). Но в паре с основой «Гримай» это может быть искажённая запись западноевропейской фамилии: например, итальянская Grimaldi (от grimaldo — «седой старик») при адаптации могла сократиться до Гримайо. Есть и версия, что перед нами русификация французской фамилии Grimaud — от прозвища «ворчун» или «хмурый». Без точных документальных свидетельств (например, метрических записей XVIII века) остаётся только гадать, какой именно путь прошло слово.

Географически фамилия Гримайо не привязана к одному региону России. Её носители встречаются на юге (Краснодарский край, Ростовская область) и в центральных областях, что характерно для фамилий, возникших в среде обрусевших иностранцев или потомков беженцев (например, французских эмигрантов после революции 1789 года). Сословная принадлежность могла быть разной: от обедневших дворян, осевших в провинции, до ремесленников, перенявших фамилию от мастера-иностранца.

Единственная очевидная вещь: фамилия Гримайо не происходит от славянского имени или прозвища. Её основа — заимствованное слово, а необычный суффикс выдаёт либо нерусскую запись, либо украинскую переделку. Для генеалогического поиска это значит, что корни стоит искать не в крестьянской среде, а в кругах, связанных с Западной Европой, — через архивы иностранных колоний в России или списки военных поселенцев.