Фамилия Смолярчук напрямую связана с прозвищем Смоляр, а тот, в свою очередь, восходит к нарицательному «смола». Проще говоря, предок обладателя этой фамилии, скорее всего, был смоловаром — человеком, который добывал смолу из древесины, а затем гнал из неё дёготь или скипидар. Это было тяжёлое и грязное ремесло, но в старину без смолы не обходились ни при строительстве лодок, ни при выделке кож, ни при смазке колёс телег, поэтому смоляры ценились и держались обычно артелями в лесных краях.

Впрочем, у прозвища Смоляр есть и вторая версия, которую не стоит сбрасывать со счетов. В некоторых говорах так могли прозвать человека за внешность — смуглого, черноволосого, будто перепачканного смолой. Однако эта гипотеза менее правдоподобна: прозвища по роду занятий встречаются гораздо чаще, чем метафоры по цвету кожи, а потому версия о смоловаре выглядит предпочтительнее.

Сама фамилия Смолярчук образована по типичной для западноукраинских и белорусских земель модели: к основе Смоляр добавили уменьшительный патронимический суффикс -чук, который означает «сын Смоляра» или «младший из рода Смоляров». Подобные фамилии массово закреплялись в XVI–XVII веках, когда наследственные именования начали переходить от отца к детям, и первоначально указывали не на самого мастера, а на его потомка.

Позже прозвище Смоляр, изначально присоединённое к наследственному имени, полностью заменило его как в повседневной жизни, так и в официальных документах. Так сын смоловара, а затем и его внуки стали писаться Смолярчуками, хотя сами они уже могли не иметь к дёгтярному промыслу никакого отношения.

Родственные фамилии — Смоляр, Смоляренко, Смоляров, Смолярский — встречаются по всей Украине, в Беларуси и на юге России, но именно форма с суффиксом -чук указывает на западные регионы, прежде всего Волынь и Подолье, откуда фамилия распространилась дальше.