Фамилия Смоляриус — яркий пример того, как русское ремесленное прозвище «оделось» в латинскую форму. В отличие от подавляющего большинства русских фамилий на -ов, -ин или -ский, Смоляриус использует суффикс -иус, типичный для искусственных фамилий, которые давали в духовных училищах и семинариях. Это «учёная» фамилия, и её происхождение напрямую связано с сословной политикой Российской империи XVIII–XIX веков.

Основа фамилии — слово «смоляр». В южных и западных губерниях России, а также на Украине и в Белоруссии так называли мастера, который гнал смолу, дёготь или занимался смолокурением. В центральных и северных областях такое ремесло чаще обозначали словом «смолокур» или «дегтярь». Прозвище Смоляр было бытовым и указывало на занятие человека. Когда сын такого мастера поступал в духовную семинарию, его фамилию могли «латинизировать», добавив книжный суффикс -иус, чтобы она звучала благороднее и отрывала будущего священника от «мужицкого» прошлого. Так Смоляр превращался в Смоляриуса.

Версия о прямом заимствовании из польского языка (польск. Smolarz — смолокур) с добавлением латинского окончания тоже имеет право на существование, особенно для фамилий, возникших на западе Российской империи. Однако семинарское происхождение остаётся самым вероятным, потому что именно в этой среде была распространена мода на «учёные» фамилии с латинскими корнями. Сравните с другими семинарскими фамилиями: Цветаев (от цвет — латинизированная форма), Сперанский (от лат. spero — надеюсь), Кусто́диев (от лат. custos — страж). Смоляриус стоит в том же ряду, но с более прозрачной бытовой основой.

Таким образом, Смоляриус — фамилия недворянская, скорее всего, принадлежавшая потомкам духовенства. Её носитель мог быть сыном или внуком человека, который либо сам занимался смолокурением, либо получил прозвище по этому ремеслу, а затем его потомок пошёл по церковной линии. Географически фамилия чаще встречается в южнорусских и украинских регионах, где слово «смоляр» было в ходу. Встречается она нечасто, что подтверждает её искусственный, кабинетный характер: в естественном народном словообразовании скорее появились бы фамилии Смоляров, Смоляренко или Смоляр.